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| 中國海洋大學(xué)在寬頻帶二階非線性光學(xué)晶體材料研究中再獲重要進(jìn)展 |
| http://www.netislanduk.com 2024年3月20日 來源：華禹教育網(wǎng) |
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近日，中國海洋大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院中國-澳大利亞功能材料國際聯(lián)合研究中心團(tuán)隊(duì)在過渡金屬釩酸碘酸鹽中紅外二階非線性光學(xué)晶態(tài)材料研究中再獲重要進(jìn)展，實(shí)現(xiàn)了可見-中紅外寬頻帶倍頻光學(xué)晶態(tài)材料的新突破。學(xué)校中-澳國際中心團(tuán)隊(duì)與中科院北京理化技術(shù)研究所和澳大利亞國立大學(xué)等單位研究團(tuán)隊(duì)緊密合作，基于d0過渡金屬釩酸多面體和具有立體孤對電子的碘酸鹽，提出了一種次級(jí)鍵驅(qū)動(dòng)構(gòu)筑非中心對稱材料的新策略，設(shè)計(jì)創(chuàng)制了一例具有強(qiáng)倍頻響應(yīng)和大光學(xué)各向異性的寬頻帶極性二階非線性光學(xué)晶體材料VO2(H2O)(IO3)(VIO)。相關(guān)重要研究成果“Secondary-Bond-Driven
Construction of a Polar Material Exhibiting Strong
Broad-Spectrum Second-Harmonic Generation and Large
Birefringence”(次級(jí)鍵驅(qū)動(dòng)構(gòu)筑具有廣譜二次諧波產(chǎn)生和大雙折射率的極性材料)以研究文章形式正式發(fā)表于國際化學(xué)、材料權(quán)威學(xué)術(shù)期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angewandte
Chemie International Edition, 2024, 63(10), e202318107)。
二階非線性光學(xué)晶體可通過頻率轉(zhuǎn)換來實(shí)現(xiàn)難以獲得的可調(diào)諧激光，其作為固體激光器的關(guān)鍵核心器件，在激光技術(shù)、激光制導(dǎo)和醫(yī)療診斷等領(lǐng)域具有重大的實(shí)際應(yīng)用。性能優(yōu)異的二階非線性光學(xué)晶體材料需要同時(shí)具有強(qiáng)的二次諧波效應(yīng)、寬的光學(xué)透過窗口和光學(xué)帶隙，以及高的激光損傷閾值等。非中心對稱結(jié)構(gòu)是晶體材料具有二次諧波效應(yīng)的前提要求，但目前已報(bào)道的大多數(shù)晶體材料結(jié)晶于中心對稱的空間群，使得材料不具備二次諧波效應(yīng)。因此，探索設(shè)計(jì)合成具有非心結(jié)構(gòu)且同時(shí)具有強(qiáng)二次諧波效應(yīng)的光學(xué)晶體是當(dāng)前二階非線性光學(xué)晶體材料領(lǐng)域的一個(gè)極富挑戰(zhàn)的科學(xué)和科技難題。
在這項(xiàng)研究中，研究團(tuán)隊(duì)運(yùn)用次級(jí)鍵(氫鍵和分子間作用力)驅(qū)動(dòng)組裝光學(xué)功能基元策略，研制了首例不含抗衡陽離子的極性釩碘酸鹽晶體材料，其表現(xiàn)出廣譜寬頻的強(qiáng)二次諧波響應(yīng)和大雙折射率。與運(yùn)用傳統(tǒng)抗衡陽離子(如堿金屬/堿土金屬/過渡金屬/p-區(qū)塊金屬陽離子)構(gòu)建無機(jī)倍頻材料不同，陰離子模塊之間的弱相互作用為優(yōu)化調(diào)控相鄰結(jié)構(gòu)基元的偶極作用提供了可能，能夠促進(jìn)非心結(jié)構(gòu)的形成，相鄰結(jié)構(gòu)基元直接相互連接，而不是通過抗衡陽離子連接。因此，次級(jí)鍵驅(qū)動(dòng)的方法有利于組裝成具有較大二次諧波響應(yīng)的致密結(jié)構(gòu)。此外，借助氫鍵飽和性和方向性的特征，氫鍵的存在消除了相鄰陰離子模塊之間反平行對齊和偶極矩相互抵消的傾向。結(jié)構(gòu)基元的極性方向可以以疊加的方式對齊排列，有利于形成非心結(jié)構(gòu)并導(dǎo)致材料產(chǎn)生較大的二次諧波響應(yīng)。
研究團(tuán)隊(duì)還運(yùn)用單晶結(jié)構(gòu)X射線衍射分析結(jié)合第一性原理理論進(jìn)行模擬計(jì)算，深入探討并闡明了VIO可實(shí)現(xiàn)強(qiáng)倍頻二次諧波響應(yīng)和大雙折射率可歸因于由次級(jí)鍵控制的一維鏈[VO2(H2O)(IO3)]的一致極化取向。實(shí)驗(yàn)研究顯示，VIO晶體在可見光(18×KDP@1200nm)和紅外光(1.5×KTP@2100nm)區(qū)域均表現(xiàn)出非常強(qiáng)的二次諧波響應(yīng)，同時(shí)具有足夠的雙折射(0.184@546nm)和良好的物化穩(wěn)定性。該項(xiàng)研究對于創(chuàng)制研發(fā)新型高性能極性二階非線性光學(xué)晶體具有重要的科學(xué)意義和示范作用。
上述系列研究工作得到了國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、教育部創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)、科技部重點(diǎn)領(lǐng)域創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)和教育部-國家外專局高等學(xué)校學(xué)科創(chuàng)新引智計(jì)劃等的支持。
通訊員：李偉
文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202318107
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